CH4CO2重整制合成气的反应不仅能消除两种温室气体，而且能生成用于费托合成的1：1的合成气。用作该反应催化剂的Ni廉价易得，并且具有良好的初始活性和选择性，但是在反应过程中会产生严重的积碳，导致催化剂失活进而阻碍该过程商业化。本书《Ni基催化剂催化CH4CO2重整反应中的积碳问题》，在概述了国内外CH4CO2重整反应中的实验方法以及由此产生的积碳问题的基础上，详细介绍了生成积炭的微观机理，提出了积碳的抑制、阻止和消除等减少积碳的三种方法，利用量子化学计算手段结合实验表征的方法研究了第二种金属的添加和不同载体的影响以及金属-载体相互作用对积碳的抑制、阻止和消除的影响，通过计算结果来指导Ni基催化剂的抗积碳性能调控和理性设计。
刘红艳，山西大同大学教授，美国怀俄明大学访问学者，三晋英才。主持国家自然科学基金青年项目一项，已结题。山西省回国留学人员科研资助项目 1 项，山西省留学人员科技活动择优资助项目 1 项，大同市重点研发项目 1 项。发表论文 50 余篇（作者在SCI收录的二区以上的期刊发表过30多篇论文），授权发明专利 3 项。
1绪论1.1引言1.2 CH4CO2重整反应的研究现状 1.3重整催化剂的发展历程1.3.1甲烷水蒸气重整制合成气1.3.2甲烷部分氧化制合成气1.3.3甲烷自热重整1.3.4二氧化碳重整甲烷制合成气 1.4积炭的形成及影响 1.4.1积炭生成的必然性 1.4.2积炭的种类1.4.3积炭对催化剂及反应的影响 1.5 影响积炭形成的因素1.5.1 金属粒子的大小1.5.2 催化剂表面活性位1.5.3 第二种金属的加入1.5.4 载体的酸碱性 1.5.5 金属-载体相互作用 1.6积炭形成的机理1.6.1 CH4CO2重整催化反应机理1.6.2 积炭形成的机理 1.7 Ni基催化剂在CH4CO2重整反应中的应用1.7.1研究现状 1.7.2积炭情况 1.7.3抗积炭策略 本章参考文献 2量子化学计算原理和实验原理 2.1 Shr?dinger方程及其近似 2.1.1Shr?dinger方程 2.1.2 三个基本近似 2.2 第一性原理计算 2.2.1 从头算法（ab initio） 2.2.2 密度泛函理论（DensityFunctional Theory, DFT） 2.3 过渡态理论 2.4 实验原理 2.4.1 程序升温还原(TPR) 2.4.2 X射线光电子能谱分析(XPS)本章参考文献 3 Ni催化CH4CO2重整中的积炭3.1引言3.2催化剂的模型构建 3.2.1搭建模型 3.2.2计算参数的选择 3.2.3模型的合理性验证3.3 CH4解离形成积炭的前驱体 3.3.1CHx(x=0~4)的吸附 3.3.2 CH4的逐步解离形成碳 3.4 CO2的解离形成消碳的活性氧3.5 积炭的形成 3.7 积炭问题分析 3.8本章小结本章参考文献 4第二金属(Fe, Co, Cu)的加入对反应中积炭的影响 4.1引言4.2合金催化剂的模型构建 4.2.1 Ni-M(Fe, Co, Cu)合金表面模型 4.2.2 Ni-M合金体相模型 4.2.3 模型尺寸合理性的验证4.2.4 模型的表面性质 4.3 第二金属的引入对积炭前驱体的影响 4.3.1 CH4的逐步解离 4.3.2 CH4吸附及解离过程的比较 4.3.3 CHx(x=0~3)吸附能的比较 4.3.4 CH4解离过程的分析和比较4.4 分析可抑制积炭前驱体形成的因素 4.4.1 Ea与反应热及吸附能的关系 4.4.2 Eads(C)与d带中心的关系 4.4.3 Eads(C)与q的关系4.5 第二金属的加入对积炭形成的影响 4.5.1 C的吸附 4.5.2 CC的共吸附 4.5.3 C2的吸附 4.5.4 积炭的形成 4.6第二金属的加入对消碳反应的影响4.6.1 O的吸附4.6.2 C和O在表面的迁移 4.6.3 CO的共吸附 4.6.5 CO的吸附 4.6.6 消碳反应 4.7 积炭问题分析 4.8本章小结本章参考文献5不同载体对重整反应中积炭的影响 5.1引言5.2 负载型催化剂模型的构建 5.2.1 载体(MgO,Al2O3)负载的Ni催化剂模型 5.2.2 载体(MgO,Al2O3)负载的Ni2Co2催化剂模型 5.3载体对碳前驱体形成的影响 5.3.1 Ni2M2MgO上CHx (x=0~4)吸附 5.3.2 Ni2M2MgO上CHx+H (x=0~3)的共吸附 5.3.3 Ni2M2MgO上CH4的逐步解离 5.3.4 CH4解离过程的分析和比较 5.4载体对积炭形成的影响 5.4.1 C在Ni2M2MgO上的吸附5.4.3 C在表面的迁移 5.4.4 积炭的形成 5.5载体对积炭消除的影响 5.4.1 O在Ni2M2MgO上的吸附5.4.3 C和O在表面的迁移 5.4.4 CO的共吸附 4.6.5 CO的吸附 4.6.6 消碳反应 5.6积炭问题分析5.7本章小结本章参考文献6金属－载体相互作用及电子气模型的提出6.1引言 6.2 实验方法 6.3 实验结果及分析6.4 计算金属-载体间的相互作用 6.4.1 金属活性组分与载体的结合能6.4.2 金属活性组分与载体间的电荷转移6.4.3 态密度分析 6.5 电子气模型的提出6.6电子气模型上有关积碳的反应6.5.1 碳的形成6.5.2积炭的形成 6.5.3积炭的消除 6.5.4 C和O的迁移 6.5.5有关积碳反应的综合分析6.6本章小结本章参考文献
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